Mimo, że karierę rozpoczęła już jako dziecko, Chloë nie zaniedbała edukacji. Ze względu na zajętości zawodowe, uczyła się z nauczycielami, indywidualnie, w domu.
Już w 2004 roku Chloë zagrała Violet w dwóch odcinkach serialu „Obrońca". Jej pierwszą rolą filmową była Molly w „Heart of the Beholder" (2005), opowieści o rodzinie, która otworzyła pierwszą wypożyczalnię wideo w 1980 roku. Potem jednak przyszła jedna z największych ról Chloë i ta, która uczyniła ją sławną w „Amityville" (2005). Za rolę otrzymała nominację do nagrody Young Artist Award.
W marcu 2019 roku Moretz zagrała w filmie „Greta" u boku Isabelle Huppert w reżyserii Neila Jordana. Młoda aktorka gościnnie wystąpiła w kilku serialach telewizyjnych.
W międzyczasie występowała również w kliku niezależnych produkcjach. W 2009 roku mogliśmy ją oglądać w oryginalnej komedii romantycznej „500 dni miłości".
Przełomem w życiu zawodowym aktorki był rok 2010, kiedy zagrała w filmie „Kick-Ass" w reżyserii Matthew Vaughna. Rola Mindy Macready, przyniosła jej rozgłos i pozytywne recenzje. Przygotowania były bardzo wymagające. Chloë trenowała z ekipą kaskaderską Jackie'ego Chana i musiała pójść na zajęcia do szkoły cyrkowej w Toronto.
